Deniz Gezmiş 1966 yılının Kasım ayında istanbul Üniversitesi Hukuk Fakültesi’ne girdi. Ardından 19 Ocak 1967’de Türkiye Milli Talebe Fedarsayonu’nunda çıkan olaylarda arkadaşları ile gözaltına alındı ancak kısa bir süre sonra serbest bırakıldı. 22 Kasım 1967’de ise öğrenci örgütlerinin düzenleddiği Kıbrıs Mitingi sırasında Aşık ihsani ile birlikte ABD bayrağının yakılması nedeniyle tekrar gözaltına alındı.

30 Ocak 1968’de hukuk fakültesindeki arkadaları ile birlikte Devrimci Hukuklular Örgütü’nü kurdu ve hemen ardından 7 Mart 1968’de istanbul Üniversitesi Fen Fakültesi konferans salonunda düzenlenen AIESEC genel kurul toplantısında konuşma yapan devlet bakanı Seyfi Öztürk’ü protesto ettiği için bir kez daha tutuklandı. 2 Mayıs 1968’e kadar tutuklu kalan Deniz Gezmiş, yargılandı ancak beraat etti.

12 Haziran 1968’de istanbul Üniversitesi’nin işgal edilmesinde önderlik etti. işgal Konseyi adı verilen grupun lideri olarak Baltalimanı’nda yapılan görüşmelere katılan Deniz Gezmiş, öğrenci haklarının elde edilmesinde etkili oldu. 30 Temmuz’da 6. Filo’nun istanbul’a girişini protesto etmek suçundan tutuklandı.

Deniz Gezmiş, Milli Demokratik Devrim görüşünün öğrenciler arasında yayılmasında etkili oldu. 1968 yılında yapılan öğrenci eylemlerinde Cihan Alptekin, Mustafa Lütfi Kıyıcı, Mustafa ilker Gürkan, Cevat Ercişli, Selahattin Okur, Saim Kurul ve Erim Süerkan ile birlikte Devrimci Öğrenci Birliği’ni kurdu. Ardından 1 Kasım 1968’de Türkiye Milli Gençlik Teşkilatı’nın da içinde bulunduğu AÜTB, DÖB ve ODTÜÖB’nin de içinde bulunduğu “Samsun’dan Ankara’ya Mustafa Kemal Yürüyüşü”‘nü düzenledi. 28 Kasım 1968’de ABD büyükelçisinin istanbul’a gelişini prototesto etmek amacıyla düzenlenen eylemde tutuklandı ancak tekrar serbers bırakıldı.

Deniz Gezmiş bu dönemde 2-3 aylık tutuklanma süreçleri geçirdi. 16 Mart 1969’da istanbul Üniversitesi’nde düzenlediği öğrenci hareketleri nedeniyle 19 Mart’ta tutuklandı ve 3 Nisan’a kadar tutukluluğu devam etti. Ardından istanbul Üniversitesi Hukuk Fakültesi öğrencilerinin düzenlediği protesto gösterilerine önderlik etti. Çıkan çatışmalarda yaralandı. 23 Haziran 1969’da TMGT’nin toplsndığı 1. Devrimci Miliyetçi Gençlik Kurultayı’nsa FKF Genel Başkanı Yusuf Küpeli ile birlikte bir program hazırladıktan sonra hakkında tutuklama kararının olmasından dolayı Filistin’e kaçtı.

1 Eylül 1969’a kadar Filistin’de kaldı. Bu dönemde üniversiteyi işgalden dolayı Hukuk Fakültesin’den atıldı. 23 Eylül 1969’da hukuk fakültesinde olduğu bir sıra polis tarafından yakalarak gözaltına alında da 25 Kasım’da serbest bırakıldı. Ardından Yıldız Devlet ve Mühendislik Akademisi’nde Battal Mehetoğlu’nun sağcılar tarafından öldürülmesi olayında okulda yapılan aratırmalarda Deniz Gezmiş‘e ait olduğu önesürülen silahların ele geçirlmesi üzerine hakkında tekrar tutuklama kararı çıkarıldı. 20 Aralık 1969’da tutuklanan Deniz Gezmiş, 18 Eylül 1970’e kadar hapis yattı.

Hapisten çıkmasından sonra öğrenci hareketlerinden uzaklaştı ve Sinan Cemgil ve Hüseyin inan’la birlikte Türkiye Halk Kurtuluş Ordusu’nu kurdu. Türkiye’de silahlı mücedele veren ilk siyasi örgüt olan THKO, bağımsız ve demokratik bir Türkiye için mücadele yürürttü. Sosyalist gençliğin katıldığı bu örgüt Hüseyin inan, Sinan Cemgil, Yusuf Aslan, Alparslan Özdoğan, Deniz Gezmiş ve Cihan Alptekin tarafından kurulmuştu. Bir takım eylemlerden sonra 4 Mart 1971’de yayınlanan bir bildiri ile örgüt kamuoyuna tanıtıldı.

ilk silahlı eylemleri 29 Ocak 1970 tarihinde verdi ve 12 Mart dönemi boyunca faaliyetlerini dürdürdü. Daha sonra bu örgüt içinde Yusuf Aslan, Hüseyin inan ve Deniz Gezmiş’in de bulunduğu idam kararının iptali için çalışmalarda bulundu. Kadir Manga ve Alparslan Özdoğan’nın Nurhak’ta, Cihan Alptekin ve Ömer Ayna’nın Kızıldere’de öldürülmesinden sonra Deniz Gezmiş, Yusuf Aslan ve Hüseyin inan‘nın idamıyla bu örgüt dağıldı.

Deniz Gezmiş, 11 Ocak 1971’de Türkiye Halk Kurtuluş Ordusu adına Ankara iş Bankası, Emek Şubesi’nin soygununda yeraldı. Bu sırada Deniz Gezmiş hakkında tutuklama kararı çıkarılmıştı ve polisten kaçmaktaydı. 1971 yılında gerçekleşen 12 Mart darbesinin hemen ardından Yusuf Aslan ile birlikte Sivas’a giderken motorgibletlerinin bozulmasıyla gelen ihbarla 16 Kasım 1971’de tutuklandı. Gemenek’te yakalandıktan sonra Kayseri’ye getirildi. Ardından Ankara’ya o dönem içişleri bakanı olan Haldun Menteşeoğlu’na zütürüldü.

16 Temmuz 1971’de Sıkıyönetim Mahkemesi, Altındağ Veteriner Okulu binasında Tuğgeneral Ali Elverdi başkanlığındaki, Baki Tuğ savcılığında toplandı. 9 Ekim 1971’de son bulan mahkeme’de TCK’nın 146. maddesinin ihlali gerekçesiyşe 9 Ekim 1971’de idama mahkum edildi. 6 Mayıs 1972 tarihinde Yusuf Aslan, Hüseyin inan ile birlikte saat 1.00-3.00 arasında Ankara Merkez Kapalı Cezaevi’nde idam edildi.